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清華大學團隊發布納米缺陷熱控策略實現電催化膜高效降解微污染物

引言

       在過去十年中，電催化科學的發展促進了眾多研究領域的進步，包括電催化產氫、二氧化碳還原、燃料電池和電催化膜。在所有電催化領域引起共同關注的核心問題是電催化材料性能的提升。

       在材料結構（原子/晶格結構）層面，催化劑的元素組成和微觀結構對其電催化性能有著重要的影響。相應地，在原子水平上實現催化劑組成的可控精細調控已成為相關領域的研究前沿。

       然而，此類結構的精細制備或調控方法仍鮮有報道，已報道的少數研究的方法也較為復雜，且往往基于稀缺且昂貴的材料，這是實際應用時所不希望看到的。

       在材料結構層面實現微觀缺陷的可控構建對于改善催化劑的電催化性能至關重要，但是，目前有關碳基電催化劑缺陷結構的基礎生成原理尚待系統研究，面向實際生產的簡易、低成本制備方法亟待開發。

圖文解析

       針對上述問題，清華大學環境學院黃霞教授團隊提出了基于常規材料和常規熱法后處理技術的碳基電紡膜制備方法（圖1），基于表征、計算和模擬，闡明了熱處理對碳基電紡膜微觀原子/晶格結構的影響機制。

圖1  熱法調控碳基材料原子/晶格結構策略示意圖及形貌元素表征

       發現改變碳化溫度能夠通過“碳環化-氮揮發-石墨化”機制在碳納米纖維膜制備過程中對氮元素和碳基結構進行精細調控。

       基于密度泛函理論的量子化學計算表明，適當的熱處理可以提高氧化還原活性，增加電子轉移能力，提高吸附能力，從而顯著提高電催化效率。進一步的多物理場耦合計算強調了增加電催化活性位點對于提高電催化性能的重要性（圖2）。

圖2 通過量子化學計算和多物理場耦合仿真計算預測電催化活性

       基于這種調控策略，利用普通原材料和常規熱處理技術制備的碳基電紡膜獲得了高效、低耗和穩定的電催化降解性能（圖3）。

圖3 簡單的熱調控策略有效地提高了電催化效率

       研究表明，直接氧化在電催化降解普萘洛爾（PRO）過程中起主導作用。在單次過濾（停留時間約2.5 s）、高通量（424.5 L·m−2·h−1）、連續測試（720 min）條件下，成功實現了>99%的穩定降解率以及非常低的能耗（EEO僅為0.029 kWh·m−3·order−1）。這種熱調控策略將有希望為未來精確、可控地制造各類催化劑提供科學基礎。

小結

       實現納米缺陷的可控精細制備及調控對于電催化膜等相關電催化材料的發展具有重要意義。本研究提出了一種基于普通原材料和常規熱處理方法的高效電催化膜制備策略，并闡釋了熱處理過程中微觀結構的變遷機制。

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